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科研进展

许刚研究组在Chemical Reviews上发表有关天然PPAP的研究综述

文章来源:植物化学与西部植物资源持续利用国家重点实验室  |  发布时间:2018-02-22  |  作者:许刚  |  浏览次数:  |  【打印】 【关闭

 

  天然PPAPpolycyclic polyprenylated acylphloroglucinol)是特异性分布于广义藤黄科(Guttiferae)植物中一类具有复合生源途径的特色天然产物类群。其核心骨架多为其它类型天然产物少见的桥环、螺环、金刚烷等,结构中酰基的种类、异戊烯基的位置和数量、异戊烯基的氧化与环合、以及不同类型的次级环化造就了PPAP结构的多样性和复杂性。由于其独特的结构、特异性的分布以及广泛的生物活性,受到了植物化学、药理学和有机合成化学等相关学科的高度关注,近年来已经成为了国际热点研究方向。据统计截止2005年所报道的天然PPAP119个;而近10年来发现的数量已经超过了400个;更重要的是这些分子的活性和合成研究在近年来也取得了巨大进展。 

 

  中国科学院昆明植物研究所植物化学与西部植物资源持续利用国家重点实验室许刚研究组自2008年开始从事天然PPAP的结构与生物活性研究;至今已发现了天然PPAP400个,其中新化合物200多个,新骨架20余种;并发现多个具有显著生物活性的PPAP;以仿生合成的思路实现多种结构的转化,并在此基础上纠正了多种前人发表的错误结构。上述工作以第一/通讯作者在“Chem. Commun.”“Org. Lett.”等重要杂志上发表相关研究论文24篇(学科top15%论文12篇);申报专利多项;研究成果7次被 “Nat. Prod. Rep.”评为研究热点。鉴于研究组在这一领域的贡献,201610月化学领域权威期刊Chemical Reviews邀请研究组撰写天然PPAP的评论综述。“Chemical Reviews”是由美国化学学会发行的综合评述性期刊,2016年影响因子为47.928,在全球所有SCI杂志中排名第四。 

   经过近一年时间的文献调研、收集整理以及分析及撰写,论文最终得到了评审专家的高度好评。目前该论文“Research Progress of Polycyclic Polyprenylated Acylphloroglucinols”已在线发表(DOI: 10.1021/acs.chemrev.7b00551)。论文不仅对天然PPAP的结构、药理学和全合成研究进展进行了总结,还重点对文献中的一些不妥之处提出了自己的观点:(1)进一步修正了type CPPAP的结构,证实了桥环型PPAP只有type AB两类,并提出了PPAP结构分类的新观点(下图);(2)对部分PPAP的构型进行了批判性的评述和修正。尤其是针对桥环型PPAPC-7位取代基的构型问题,通过大量的数据分析对比,修正了多个化合物的C-7位相对构型。(3)整合并统一了迄今为止所有PPAP中存在的同构异名和同名异构的结构,并厘清部分化合物的俗名。本论文为相关学科研究者提供了全面、准确的参考,并在PPAP的成药性制约因素及改善、有机合成的挑战方向等方面也提出了自己的观点。 

  昆明植物研究所杨兴伟副研究员为本论文的第一作者,许刚研究员为通讯作者,并得到了美国肯塔基大学Robert B. Grossman教授的支持。

      文章链接 

 天然PPAP的结构多样性及可能的生源网络图  

  (责任编辑:李雪) 


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